Подскажите, пожалуйста, с одного аккаунта можно сделать 2 записи в визовый центр? Не родственников.

да, можно

Это как-то сразу вместе делается или нужно сначала одну запись, а потом другую делать?

Двойной Слот

Когда запишете данные одного, там есть кнопка добавить заявителя

при поимке слота перед выбором даты и времени будет ввод данных, вы введете данные двоих и вам покажут двойные слоты

Больше информации по визе Франции можно найти в чате Телеграм — @VisaAsk_france